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原位同步辐射谱学技术揭秘金属有机框架材料电解水析氧反应的活性起源
2020-11-05|文章来源:多学科中心 |【
 

  近日,中科院高能所多学科中心董俊才副研究员及其合作者,利用北京同步辐射装置的原位X射线谱学技术和理论计算精确揭示了金属有机框架材料MOF在电解水氧反应(OER)过程中活性物种的动态演化路径与调控机制,相关研究成果以“Structural transformation of highly active metal–organic framework electrocatalysts during the oxygen evolution reaction”为题发表在Nature Energy期刊上。 

  电解水制氢是发展绿色可持续能源的重要途径,高效稳定且廉价的OER电催化剂是电解水装置规模化和大规模部署的决定因素之一,因此推进对服役状态下电化学电极表界面上发生的动态复杂过程的基本认识来指导电催化剂的精准设计具有重要现实意义。鉴于此,研究团队选取了高活性和金属比例可精确调节的双金属NiCo-MOF-74作为模型催化剂,采用原位X射线吸收谱和X射线荧光光谱,结合理论计算揭示高活性主要来源于具有高氧化态和丰富氧缺陷的中间物种Ni0.5Co0.5OOH0.75,更有利于对氧中间体的吸附和脱附从而使MOF具有优异OER性能。这项工作不仅从原子层面上阐释了MOF基材料在电解水析氧反应中结构转变的基本过程,还为高性能OER电催化剂的设计提供了全新的指导方针。 

  近年来,北京同步辐射装置致力于发展用于材料服役状态研究的各类原位X射线谱学装置以及数据分析方法对国内外用户在能源催化领域开展的诸多前沿研究产生了极大的推动作用。 

  该项工作得到了中科院青年创新促进会,国家自然科学基金和国家重点研发计划等的资助支持。 

  论文信息如下: 

  Shenlong Zhao, Chunhui Tan, Chun-Ting He, Pengfei An, Feng Xie, Shuai Jiang, Yanfei Zhu, Kuang-Hsu Wu, Binwei Zhang, Haijing Li, Jing Zhang, Yuan Chen, Shaoqin Liu*, Juncai Dong* and Zhiyong Tang*. Nature Energy, 2020, DOI: 10.1038/s41560-020-00709-1. 

  论文链接:https://www.nature.com/articles/s41560-020-00709-1 

图1 利用原位X射线吸收谱监测Ni0.5Co0.5-MOF-74在电解水析氧反应过程中局域结构的动态演化过程

图2 改变MOF中双金属比例可调控中间物种动力学重构过程的同步或耦合程度,从而实现对活性中心电子结构和OER活性的优化


 
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